Un document signé par le Pape Célestin II atteste l'existence de la ville il y a 800 ans.
Sibiu fut fondée par les colonisateurs flamands et allemands que le roi Geza II emmena en Transylvanie. Les premières maisons en bois furent construites au carrefour des rues 9 Mai, Faurului et Ocnei. La localité connut un développement rapide. Les destructions provoquées par l'assaut de l'armée mongole en 1241 obligèrent les autochtones de fortifier leur établissement avec des murs en pierre. Ainsi, l'ancienne cour du Grave – l'actuelle Place Huet – devint la première enceinte de fortification de Sibiu. Une seconde enceinte fut rapidement construite autour de la Petite Place. En 1292 fut attesté le premier hôpital roumain.
Le développement continua, au XIVe siècle, avec une troisième enceinte de fortifications qui entourait la Ville Haute. La fortification et la construction de l'église gothique sțentrelacent avec la transformation de la cité de Sibiu en ville, attestée depuis 1366. En 1380 fut attestée la première école roumaine.
Le XVe siècle fut marqué par d'innombrables assauts ottomans, qui ont failli conquérir la cité que le pape Eugene IV considérait comme un "bastion de la chrétienté". Au même siècle, le maire Thomas Altemberger écrit les premières réglementations d'une ville de Roumanie.
Au XVIe siècle, la ville s'implique dans la lutte pour obtenir la couronne de Hongrie et la principauté de Transylvanie, suite au désastre militaire subi par les troupes hongroises à Mohács, en 1526. En 1541, assiégée et abandonnée par tous ses alliés, la ville de Sibiu reconnaît le prince de Transylvanie, János Zápolya. En laissant de côté cette vie tumultueuse du point de vue politique et militaire, à Sibiu s'établit Konrad Haas, l'inventeur de la fusée (1566). A la même période, Lukas Trapoldner ouvre à Sibiu la première typographie de Roumanie, où furent édités le premier livre, le premier manuel scolaire et le premier livre scientifique en roumain. C'est l'époque où Sibiu devient la ville la plus riche de Transylvanie et l'une des plus grandes de cette partie de l'Europe.
Au XVIIe siècle la ville fut attaquée par les armées des princes transylvains qui en désiraient ses richesses. Tour à tour, Gabriel Báthory et Gheorghe Rackoczy II essayèrent de conquérir la ville. Mais le désir d'une identité et des droits propres des habitants, notamment les démarches du comte Albert Huet, est plus fort que les assauts sans cesse. A la fin du siècle, les habitants de Sibiu s'impliquent dans la tentative de l'Empire habsbourgeois de conquérir la Transylvanie. Grâce aux mérites et à leurs appui, en 1692 l'empereur choisit Sibiu comme capitale de la Transylvanie.
Au XVIIIe siècle, Sibiu entre dans l'ère de Samuel von Brukenthal, conseiller de l'impératrice Marie Thérèse, qui fut nommé gouverneur de la province. Les réformes administratives et financières sont parmi les lois les plus importants du baron. Il lègue à Sibiu l'un des plus beaux palais style baroque de l'espace roumain, mais aussi le premier musée public, le troisième en Europe. En même temps, à Sibiu activa Martin Hochmeister, celui qui ouvra le premier théâtre roumain.
La fin du XVIIIe siècle et le début du XIXI sont marqués par une pression roumaine accrue. L'Evêché est transféré à Sibiu, la première école roumaine de la ville est ouverte et beaucoup de personnalités arrivent dans la capitale transylvaine. La ville fut marquée par le tumulte de la Révolution de 1848, lorsqu'elle fut conquise et libérée à plusieurs reprises. Sibiu fut le centre du mouvement d'émancipation des Allemands, mais aussi des Roumains.
La seconde moitié du XIXe siècle est marquée par le mouvement d'émancipation des Roumains sous la direction d'Andrei Saguna, métropolite d'Ardeal et de l'Association ASTRA. La première banque roumaine est ouverte, le premier parti roumain est fondé et Ioan Slavici publie la Tribune, un journal qui existe encore aujourd'hui.
Compte tenu de tout cela, à la fin de la Première Guerre Mondiale, lors de l'unification de la Transylvanie avec la Roumanie, à Sibiu fonctionnait le Conseil Dirigeant, un véritable gouvernement de la province. La ville se développe par la construction de nouveaux quartiers dans l'entre-deux guerres. Pendant la période communiste, le charme de la ville diminue suite à la disparition de quelques monuments importants. En même temps, de grands quartiers sont construits et les villages Turnisor et Gusterita deviennent parties de la ville.
La Révolution de 1989 ensanglante la ville, l'une des plus affectées. Peu à peu la ville se développe et se reconstruit. Au cours de la dernière décennie, Sibiu redécouvrit son héritage historique et culturel. En 2007, grâce à ces valeurs, mais aussi à la qualité de la vie culturelle, la ville de Sibiu fut désignée Capitale Européenne de la culture.
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